近期,国际著名学术期刊Angewandte Chemie International Edition以前封面文章(front cover)的形式发表了上海交通大学生命科学技术学院、微生物代谢国家重点实验室许平教授团队在可再生资源利用领域的最新研究进展“Temperature-directed biocatalysis for the sustainable production of aromatic aldehydes or alcohols”。陶飞副研究员为共同通讯作者,博士后倪俊和硕士生高琰琰为共同第一作者。
木质素是地球上含量第二的生物质资源,也是唯一的可再生的芳香族化合物资源。生物基聚合物相比于传统化工材料是一类新型的环保材料,是现代生物制造产业发展的重点,也是全球经济绿色增长的热点产业方向。在生物基聚合物骨架中加入芳香族单元(芳香醛/醇单体)可以提高聚合物的硬度、疏水性和防火性,因此利用可在生的木质素资源制备这类物质吸引了各国科学家的广泛关注。微生物细胞内的醇脱氢酶种类和数量繁多,会导致众多副反应,影响芳香化合物的催化转化效率从而影响了该方法的推广使用。而对宿主细胞中许多内源醇脱氢酶的鉴定和敲除是一个巨大的挑战,因此亟需开发一种新的方法来消除宿主的内源醇脱氢酶活性,使芳香醛得以积累。
研究团队创新性地将嗜热菌的芳香醛合成酶基因导入中温宿主中,构建了温度导向的全细胞催化体系。在低温时,该催化体系在外源功能酶和内源醇脱氢酶的共同作用下可以将可再生资源阿魏酸转化为香草醇;随着温度的提高,中温宿主内源的醇脱氢酶活性受到抑制,而嗜热菌来源的功能酶活性得以保持,阿魏酸被高效转化为相应的芳香醛香兰素。随后,基于相同的策略,用多种肉桂酸衍生物作为底物合成了相应的芳香醛/芳香醇。这种全新的策略避免了对宿主内源醇脱氢酶敲除的繁琐过程,直接利用温度来控制了芳香醛/芳香醇的合成,极大的简化了生产过程,可以推广至许多其他醛类和以醛类为中间物的化合物的合成,具有重要的现实意义和工业应用价值。
该项研究工作得到国家自然科学基金(21777098,31570101),上海市青年科技英才扬帆计划(17YF1410300)以及上海市浦江人才计划(15PJD019)等项目的资助。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201710793
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