水系锌碘（Zn-I₂）电池凭借高输出电压、超高理论容量及多电子转移特性，成为大规模储能领域的研究热点。然而，其商业化进程受两大核心问题制约：① 充放电过程中 I₂/I⁻转化不完全，易生成可溶性多碘化物中间体，引发穿梭效应、自放电及锌负极腐蚀，严重影响循环稳定性；② 现有策略多存在低碘负载问题，导致电池面容量不足（通常 < 1.0 mAh cm⁻²），难以满足实际应用需求。开发兼具多碘化物抑制、高效碘转化与高碘负载能力的正极材料，是突破技术瓶颈的关键。
现有研究多通过物理吸附或化学约束策略限制多碘化物迁移，虽能一定程度改善性能，但无法从根源上抑制多碘化物生成。部分有机催化正极材料虽可促进碘转化，但仍存在催化效率不足、循环稳定性欠佳等缺陷。本研究创新性地设计了活性炭负载的偶氮键连聚三聚氰胺（pMA@AC）有机催化正极，通过原位电聚合制备核壳结构材料。pMA 中的─N═N─共轭体系借助离域 π 电子与碘物种发生电荷转移，催化 I⁻/I₂直接转化，从根源上规避多碘化物生成路径。该策略使电池实现 7.3 mg cm⁻² 高碘负载、1.6 mAh cm⁻² 高面容量，循环寿命超 20000 次，为高性能 Zn-I₂电池提供了全新的正极设计方案。
创新点
① 正极材料设计创新：首次通过原位电聚合制备 pMA@AC 催化正极，以低成本三聚氰胺为原料，形成富含─N═N─活性位点的核壳结构，兼具多孔支撑与高效催化功能；
② 反应机制创新：提出─N═N─基团催化机制，通过离域 π 电子与碘物种的电荷转移，实现 I⁻/I₂直接转化，从根源上抑制多碘化物生成，突破传统转化路径局限；
③ 性能突破：电池实现 7.3 mg cm⁻² 高碘负载与 1.6 mAh cm⁻² 高面容量，循环寿命超 20000 次，四电子转移反应体系下质量比容量达 405 mAh g⁻¹（理论值的 96%），综合性能远超现有报道。
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